En el ámbito internacional culminó con éxito la Guerra de Pacífico, celebrando el Tratado de Ancón con Perú y un Tratado de Tregua con Bolivia, donde se reconocía a Chile la soberanía sobre ricos territorios mineros. En relación a la política económica, cedió la riqueza salitrera al capital inglés, sin embargo, reservó para el país grandes ingresos por impuestos de exportación. Respecto de la política interna, realizó parte del anhelado ideario liberal de secularizar la sociedad promulgando las llamadas leyes laicas sobre cementerios, matrimonio y registro civil; al mismo tiempo, aplastó a la oposición conservadora con un permanente intervencionismo electoral. Por último, llevó a cabo la ocupación definitiva de la Araucanía. Santa María cerró su mandato entregando la presidencia de la nación a su "hijo político" José Manuel Balmaceda.
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